A los 26 años de edad se dio cuenta que no podía vivir lejos del servicio a Dios, así que tomó una seria decisión: ingresó a la recién formada comunidad de los Carmelitas en la calle Vaugirard en París, como un hermano laico. Corría junio de 1640. A mediados de ese mismo año, fue recibido oficialmente, y adoptó el nombre de Lorenzo, probablemente inspirado en un religioso de su ciudad a quien había admirado mucho. Como novicio vivió severas pruebas y también grandes decepciones. Según confesión propia, muchas veces quedó en evidencia su torpeza natural, por lo cual temía ser despedido.
Pasados los dos años de noviciado hizo su profesión de votos, en agosto de 1642, a los 28 años de edad. Louis de Sainte-Thérése, su superior, resumió la vocación de este hermano laico con la expresión «oración y trabajo manual».
El primer trabajo que le asignaron después de su profesión fue el de cocinero de la Comunidad, que estaba compuesta por más de cien miembros. Sin embargo, la cocina se hizo muy difícil para alguien físicamente discapacitado, así que tras 15 años de labor, le asignaron un trabajo en que pudiera estar sentado. Fue designado como reparador, y luego fabricante de sandalias. Pero a menudo regresaba a la cocina para ayudar. Al hermano Lorenzo le fueron encomendadas también otras tareas como, por ejemplo, comprar el vino. Para ello debía desplazarse largas distancias, a veces por río; labor que le era muy difícil, porque, como él mismo dice, «cojo de una pierna, sólo podía moverme del bote rodando sobre los barriles». En esos viajes conoció a mucha gente, que quedaba impresionada por su piedad. Muchos de ellos acudían después a él en busca de consejo espiritual.